FIE | Research Article：二维双金属含硒金属有机骨架及其焙烧衍生物作为全水分解电催化剂的研究

主要内容

利用二维层状金属有机骨架(MOF)作为自牺牲模板，已被证明是制备高效含Se电催化剂的一种成功方法。文章采用两种策略将Se元素引入到Co-Fe MOF中：一种是用SeO2溶液对制备的MOF进行刻蚀，另一种是以SeCN-为结构单元进行取代。对原始的2D MOF及其焙烧衍生物催化析氢(HER)和析氧(OER)的电化学活性进行了评价和进一步讨论。结果表明，Se的引入对提高电化学催化活性有重要作用。当电流密度为10 mA/cm2时，焙烧后衍生物对HER的过电位为235 mV，对OER的过电位为270 mV。为了比较两种在MOF中引入Se元素的方法，它们的焙烧衍生物可以获得相似的电催化活性。Co-Fe二维MOF衍生物的高电化学性能可能是由于材料中独特的二维层状孔结构和材料中不同组分之间强烈的协同效应所致。在此基础上，合理设计以S或含Se键为分解水催化剂的层状MOF，是开发经济、低能耗电催化剂的可行方案，为合成MOF基金属硒化合物提供了一条创新的途径。

图1(a) Co_0.6Fe_0.4-MOF(蚀刻法中的原始2D-MOF)和Co/Fe/S/Se-400(腐蚀法中的焙烧衍生物)以及 (b) CoFe-MOF-Se(替换法中的原始2D-MOF)和Co/Fe/Se-400(替换法中的焙烧衍生物)的制备示意图。

图2 (a-b)Co_0.6Fe_0.4-MOF；(c-d)Co/Fe/S/Se-400、(e-f)CoFe-MOF-Se；(g-h)Co/Fe/Se-400的扫描电子显微镜图像。

图4 (a-c)Co/Fe/S/Se-400：Co2p(A)，Fe2p(B)，Se 3d(C)，(d-f) CoFe-MOF-Se：Co2p(D)，Fe2pi，Se 3d(F)和(g-h)Co/Fe/Se-400：Co2p(G)，Fe2p(H)，Se 3d(I)的XPS谱。

原文信息

Two-dimensional bimetallic selenium-containing metal-organic frameworks and their calcinated derivatives as electrocatalysts for overall water splitting

Zhao-ting SHANG¹, Tang-ming LI¹, Bing-qian HU¹, Min LIU¹, Wang-ting LU^1*, Fan YU^1*, Yun ZHENG^2*

Author information

1. Key Laboratory of Optoelectronic Chemical Materials and Devices of Ministry of Education, College of Optoelectronic Materials and Technology, Jianghan University, Wuhan 430056, China

2. Institute of New Energy Materials and Engineering, School of Materials Science and Engineering, Fuzhou University, Fuzhou 350108, China; Department of Chemical Engineering, University of Waterloo, Waterloo, Ontario N2L 3G1, Canada

Keywords

2D MOF, selenium (Se)-containing materials, hydrogen evolution reaction (HER), oxygen evolution reaction (OER)